目前,在鈣(gai)鈦礦發(fa)光二極管(PeLED)和量子(zi)點發(fa)光二級管(QLED)研究中存(cun)在一個(ge)困(kun)惑,即近(jin)期(qi)發(fa)表的前沿研究已經遠(yuan)遠(yuan)突破(po)了(le)Ray optics的取光效率(lv)極限。主流解釋認(ren)為(wei)是(shi)光子(zi)回(hui)(hui)收(shou)顯(xian)著提升了(le)取光效率(lv),甚(shen)至有觀(guan)點認(ren)為(wei)利用光子(zi)回(hui)(hui)收(shou)可實(shi)現100%的取光效率(lv)。
近日,南方科技大學納米科學與應用研究院執行院長、電子與電氣工程系教授孫小衛及其團隊、南科大電子系教授王愷在國際學術期刊Nature Nanotechnology發表題為“Competing light extraction strategies in perovskite light-emitting diodes”的文章。
該文以PeLED為例明確闡述了理論極限突破的原因,并否定了當前過度夸大的光子回收效果。由(you)(you)于(yu)(yu)PeLED內存(cun)在(zai)顯著的(de)(de)(de)光子(zi)(zi)(zi)回(hui)收(shou)(shou)和(he)微(wei)腔(qiang)效(xiao)應(ying)(ying),不應(ying)(ying)繼續使(shi)用Ray optics模型(xing)評(ping)估(gu)(gu)取光效(xiao)率(lv),否則會嚴重(zhong)高估(gu)(gu)的(de)(de)(de)內量子(zi)(zi)(zi)效(xiao)率(lv)。而(er)針對光子(zi)(zi)(zi)回(hui)收(shou)(shou)能夠(gou)帶來極高效(xiao)率(lv)的(de)(de)(de)觀點,文章指出(chu)(chu)光子(zi)(zi)(zi)回(hui)收(shou)(shou)策(ce)(ce)略在(zai)實(shi)踐中反而(er)可能降低效(xiao)率(lv)。因為該(gai)策(ce)(ce)略犧牲(sheng)了(le)微(wei)腔(qiang)效(xiao)應(ying)(ying),而(er)微(wei)腔(qiang)效(xiao)應(ying)(ying)恰恰是PeLED高效(xiao)率(lv)的(de)(de)(de)主要原因之(zhi)一。該(gai)工作首次明(ming)確提(ti)出(chu)(chu)光子(zi)(zi)(zi)回(hui)收(shou)(shou)跟微(wei)腔(qiang)效(xiao)應(ying)(ying)存(cun)在(zai)競爭(zheng)關系,為PeLED取光效(xiao)率(lv)優化指明(ming)了(le)道(dao)路,防(fang)止后續研究陷入誤區(qu)。由(you)(you)于(yu)(yu)量子(zi)(zi)(zi)點和(he)鈣鈦礦材料類似,相比有機材料都有較大的(de)(de)(de)折射率(lv),此研究的(de)(de)(de)結論(lun)也適(shi)用于(yu)(yu)QLED。
圖1 (a) 光子回(hui)收策略和 (b) 微腔策略的流程圖,顯示(shi)了(le)各種(zhong)效應(ying)的相互關系。
由于鈣鈦礦材料斯托克斯位移較小,PeLED內部存在再吸收和再發射現象,該現象使得被局限在波導模和基底的光子有機會被重新提取到外部,從而增強效率,這個過程稱為光子回收。光子回收潛在的效率增強作用為目前高效率的PeLED提供了理論支持。在此背景下,孫小衛團隊認為光子回收并不能成為普遍的解釋,并提出光子回收跟微腔效應存在競爭關系。
在如圖1a所示的光子回收流程,每一輪回收中LEE獲得累加,但同時能量也會被重新分配到非輻射復合和寄生吸收,從而放大損耗。例如圖2d中的案例,當內量子效率(IQE)下降10%,效率就會衰減到原來的一半。另言之,光子回收策略對損耗非常敏感,想要通過增強光子回收來提升效率,需要同時滿足小斯托克斯位移、低寄生吸收、近100%的內量子效率。然而這些完美條件在現實中難以實現,因此光子回收方案在實踐中并不一定能帶來有效增益。
圖2 (a) 發光(guang)層厚度跟再吸(xi)收率(lv)(lv)的(de)(de)(de)關系 (b) 光(guang)子(zi)回收對(dui)(dui)效(xiao)率(lv)(lv)提升的(de)(de)(de)作(zuo)用 (c) 寄生吸(xi)收對(dui)(dui)光(guang)子(zi)回收的(de)(de)(de)影(ying)響 (d) 內量(liang)子(zi)效(xiao)率(lv)(lv)和(he)寄生吸(xi)收對(dui)(dui)光(guang)子(zi)回收的(de)(de)(de)影(ying)響 (e-f) 弱微(wei)腔(qiang)和(he)強微(wei)腔(qiang)中效(xiao)率(lv)(lv)的(de)(de)(de)優(you)化 (g) 微(wei)腔(qiang)中的(de)(de)(de)不(bu)同方向的(de)(de)(de)偶極(ji)子(zi)的(de)(de)(de)珀塞(sai)爾系數分離,對(dui)(dui)外(wai)耦(ou)合效(xiao)率(lv)(lv)和(he)內量(liang)子(zi)效(xiao)率(lv)(lv)都有提升作(zuo)用。
由于鈣鈦礦層的折射率(lv)往(wang)往(wang)比OLED中(zhong)的有機發光材料更高,具有更強的微(wei)腔(qiang)效(xiao)(xiao)應(ying),仿真(zhen)結果(圖2ef)表明PeLED中(zhong)外耦合(he)效(xiao)(xiao)率(lv)嚴重依賴(lai)于微(wei)腔(qiang)效(xiao)(xiao)應(ying)。基于增強的微(wei)腔(qiang)效(xiao)(xiao)應(ying),效(xiao)(xiao)率(lv)可(ke)以達到50%以上。然而在光子(zi)回收策略中(zhong)增加發光層厚度會抑制微(wei)腔(qiang)的形成(圖1b),導致微(wei)腔(qiang)效(xiao)(xiao)應(ying)和珀(po)賽爾(er)效(xiao)(xiao)應(ying)的衰減,不利于效(xiao)(xiao)率(lv)的提升。
綜上,光子回收策略和微腔策略之間存在競爭作用。光子回收需要滿足嚴格的前提條件才能有效地貢獻光子,且在此過程中會犧牲微腔效應。因此光子回收策略在實踐中并不能保證效率提升,甚至可能降低效率。在大部分情況下應優先考慮微腔效應。PeLED想要獲得效率突破,應當需要根據材料和器件的特性選擇匹配的取光策略,該研究指明了PeLED效率突破方向。
該研(yan)究(jiu)(jiu)工作第一作者為南(nan)方科(ke)技(ji)(ji)大(da)學(xue)梅冠鼎博士,孫(sun)小衛教授為唯一通(tong)訊(xun)(xun)作者,南(nan)方科(ke)技(ji)(ji)大(da)學(xue)為唯一通(tong)訊(xun)(xun)單位(wei)。該研(yan)究(jiu)(jiu)工作得到了國家科(ke)技(ji)(ji)部、國家自然科(ke)學(xue)基金的支持(chi)。
論文鏈接:
//www.nature.com/articles/s41565-024-01709-y
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